В 2003 году мельком появилась в маленькой эпизодической роли школьницы в фильме «Фредди против Джейсона», также промелькнула в нескольких эпизодах сериала «Тайны Смолвилля». А в 2004 году была замечена в сериале «Королевский госпиталь». Однако, первая её настоящая «говорящая» роль была в «Остаться в живых».

В 2009 году Эванджелин Лилли стала рекламным лицом компании L’Oréal

В 2013 году снялась в фильме Питера Джексона «Хоббит: Пустошь Смауга», а в 2014 году — «Хоббит: Битва Пяти Воинств», в которых сыграла роль эльфийки Тауриэль.

В 2014 году Эванджелин выпустила свою первую детскую книгу под названием «The Squickerwonkers». В сентябре 2015 года книга вошла в состав детских наборов для мальчиков и девочек от Nerd Block Jr., о чем Лилли поспешила поделиться со своими поклонниками в соц. сети Твиттер.

В 2015 году снялась в фильме «Человек-муравей», исполнив в нём роль Хоуп Ван Дайн, дочери Хэнка Пима.